ИСКРОВОЕ ПЛАЗМЕННОЕ СПЕКАНИЕ ЦЕОЛИТОВ ДЛЯ ИММОБИЛИЗАЦИИ РАДИОНУКЛИДОВ ЦЕЗИЯ В ТВЕРДОТЕЛЬНЫЕ МАТРИЦЫ

Объекты исследования: природные цеолиты различных месторождений (Чугуевский, Сокирницкий, Ягодинский, Лютога, Бели Бари), коммерческие цеолиыт (NaA, NaY, NaX) и направлено синтезированный цеолит типа NaA. Работа посвящена разработке способа синтеза плотных (плотность ~99,8 % от теоретической) керамических и стеклокерамических матриц на основе природных и синтетических алюмосиликатов (цеолитов) высокой механической прочности, пригодных для иммобилизации радионуклидов цезия (13.5-24.3 масс.%), со скоростью его выщелачивания 10-5 -10-7 г/см2∙сутки. Исключительное качество матриц достигнуто возможностями технологии искрового плазменного спекания (ИПС), за счет высокоскоростного элекроимпульсного разогрева порошковой шихты. Исследованы физико-химические особенности фазовых превращений и структурных изменений кристаллических цеолитов при ИПС обработки. Выявлены технологические условия аморфизации минеральных кристаллических фаз природных цеолитов, а также трансформации искусственных и направленно синтезированных цеолитов в керамику на основе поллуцита (CsAlSi2O6). Отработан способ получения керамического сердечника, содержащего имитатор радиоцезия, предназначенный в качестве конструкционной основы источника ионизирующего излучения (ИИИ) закрытого типа. Впервые исследована динамика консолидации и установлено влияние температуры и давления прессования ИПС на уплотнение (усадку) порошков цеолитов смешанных природных фаз (клиноптилолит, морденит, гейландит), искусственных (коммерческие марки NaA, NaY, NaX) и направленно синтезированного по типу NaA, содержащих 13.5-24.3 масс.% цезия, в плотные матрицы. Определены ранее неизвестные данные о физико-химических, механических характеристиках и гидролитической устойчивости матриц, содержащих до 24.3 масс.% цезия, и установлена их взаимосвязь с фазовым составом и режимами ИПС при которых достигаются высокие эксплуатационные свойства изделий в соответствии с ГОСТ Р 50926-96. Сспособ искрового плазменного спекания получения плотных керамических и стеклокерамических матриц на основе природного цеолита, содержащих 13.5 масс.% имитатора радиоцезия, в объеме герметичного стального контейнера с применением технологии ИПС. Получены образцы матриц в виде недиспергируемых активных зон (сердечников) в конструкции изделия, подобно ИИИ-закрытого типа. Показано, что способ обеспечивает формирование сердечников в герметичном контейнере в одну стадию, температура спекания не превышает 1000 °С, время разогрева и выдержки при максимальной температуре составляет 13 и 5 минут, соответственно. Результат исследования указывает на перспективность разработки промышленного способа изготовления ИИИ-закрытого типа с применением технологии ИПС. Подобные изделия могут выступить альтернативной заменой промышленно производимых ИИИ торговых марок RSL, ИГИ-Ц, M37C, ГИД-Ц (пр-во Россия) на основе менее безопасного 137CsCl. Основные достижения работы являются актуальными для исследователей, работающих в области радиохимии и переработки радиоактивных отходов и перевод их в твердую форму, поэтому основные достижения диссертационного исследования можно рекомендовать для использования в МИФИ, Институте геохимии и аналитической химии им. В.И. Вернадского РАН, химическом факультете МГУ им. Ломоносова, Санкт-Петербургском государственном университете. Области применения: функциональные материалы, керамические и стеклокерамические матрицы для иммобилизации радиоцезия, направленный синтез.