Иерархические катализаторы на основе цеолита со структурой BEA для процесса алкилирования бензола пропиленом

Цель: разработка высокоэффективных катализаторов процесса алкилирования бензола пропиленом на основе цеолитов структурного типа BEA с иерархической пористой структурой. Диссертационная работа направлена на разработку высокоэффективных катализаторов алкилирования бензола пропиленом на основе цеолитов BEA с иерархической пористой системой. Впервые проведено детальное сравнение физико-химических и каталитических свойств цеолитов BEA, полученных во фторидной и щелочной средах. Показано, что синтез в щелочной среде приводит к более активным и стабильным катализаторам алкилирования бензола пропиленом, а синтез во фторидной среде сопровождается образованием крупных кристаллов с низкой кислотностью, что ухудшает их каталитические свойства. Установлено влияние способа гидротермальной кристаллизации цеолита BEA в щелочной среде на его физико-химические и каталитические свойства; показано, что кристаллизация из истинного раствора приводит к формированию агрегатов нанокристаллов размером 5-15 нм с иерархической микро-мезопористой структурой, с объемом микропор 0,20 см3/г и мезопорами 0,25 см3/г, а золь-гель кристаллизация сопровождается образованием цеолитов с крупными поликристаллами размером 300-700 нм с объемом микропор ~ 0,2 см3/г и объемом мезопор не превышающим 0,1 см3/г. Впервые методом парофазной цеолитизации шарикового мезопоритого силикагеля и мезо-макропористого аморфного диоксида кремния получены иерархические микро-мезо-макропористые катализаторы на основе цеолита ВЕА без связующего с объемом транспортных мезо- и макропор 0,5 – 2,1 см3/г. Показано, что создание иерархической микро-мезо-макропористой структуры позволяет значительно увеличить активность и селективность по кумолу по сравнению другими исследуемыми катализаторами как в жидкофазном, так и в газофазном алкилировании бензола пропиленом. В результате разработан катализатор алкилирования бензола пропиленом, обеспечивающий конверсию пропилена 99,9 % и селективность по кумолу 87,6 мас. %, при селективности по изопропилбензолам 99,9 мас. %.