Физико-химические основы каталитических процессов конверсии легких углеводородов и кислородсодержащих соединений С1-химии в ценные продукты

В ходе работы были приготовлены катализаторы и проведены экспериментальные исследования их каталитических свойств и физико-химических характеристик. Приготовлены и испытаны термостойкие блочные Ni/MgO катализаторы на основе никелевой ленты, никелевого ВПЯМ и фехралиевой сетки для воздушной и паровоздушной конверсии низших алканов в синтез-газ. Эти катализаторы обеспечивали конверсию 90 - 96% при температурах примерно 800 - 1000°С и объемной скорости потока 32000 - 71000 ч⁻¹. Разработаны технологические подходы к приготовлению структурированных композитных катализаторов 0,24wt.%Rh/(12wt.%Ce₀,₇₅Zr₀,₂₅O₂₋δ₋ƞ - Al₂O₃)FeCrAl парциального окисления и автотермической конверсии углеводородов. Продемонстрированы стабильная работа и высокие каталитические характеристики в парциальном окислении природного газа, пропан-бутановых смесей и в автотермическом риформинге н-гексадекана. Катализатор обеспечил равновесное распределение продуктов и производительность по синтез-газу 6,2 - 65 м³л кат⁻¹ч⁻¹. Предложены эффективные катализаторы CuO-CeO₂/Al₂O₃ для разложения муравьиной кислоты на Н₂ и СО₂. Показано, что катализаторы обеспечивают выход водорода ~100% в интервале температур 200 - 300°С при потоке реакционной смеси до 35000 ч⁻¹. Продолжены исследования воздушной конверсии диметилового эфира в водородсодержащий газ на катализаторе CuO - CeO₂/Al₂O₃. Предложен механизм протекания этой реакции. Проведены исследования структурированных блочных катализаторов Ni(Cl)/CeO₂ - Al₂O₃/FeCrAl и Pt - Co/Al₂O₃/FeCrAl в реакциях избирательного метанирования и окисления СО соответственно. Установлено, что эти катализаторы весьма эффективны для глубокой очистки водородсодержащего газа (реформата) от СО.