Теоретическое и экспериментальное исследование структурных, электронных и магнитных свойств гетероструктур на основе сегнетоэлектрических оксидов

В результате выполнения двухгодичных исследований по Проекту были получены следующие важнейшие результаты: 1) Была произведена апробация метода теории функционала плотности и приближения обобщенного градиента с поправкой GGA+U, учитывающей сильные корреляции между электронами d и f орбиталей. В результате была обоснована необходимость учёта сильных корреляций электронов La 4f и Ti 3d в объёмных соединениях LaAlO3 и SrTiO3, а также в гетероструктуре LaAlO3/SrTiO3. Было установлено, что учёт параметра кулоновского отталкивания U оказывает противоположное влияние на электронные свойства как объёмных материалов, так и гетероструктуры: увеличение величины параметра кулоновского отталкивания для электронов атома Ti увеличивает, а La уменьшает ширину запрещённой зоны объёмных соединений LaAlO3 и SrTiO3. 2) С помощью моделирования были исследованы условия, которые необходимы для возникновения двумерной электронной системы, а также наличия (или отсутствия) магнитного порядка и механизмов его возникновения в гетероструктуре LaAlO3/SrTiO3. Было получено, что в гетероструктуре проводимость возникает при четырёх и более слоях LaAlO3. Был проанализирован вклад в проводимость от различных орбиталей и атомов, а также связь структурных искажений, обусловленная образованием дипольного момента, с проводимостью. 3) Было исследовано влияние дефектов на проводящие свойства тонких плёнок LaAlO3 и SrTiO3, а также LaAlO3/SrTiO3. Было обнаружено, что кислородные вакансии или примесные атомы водорода индуцируют переход в проводящее состояние в тонкой плёнке SrTiO3 и в гетероструктуре LaAlO3/SrTiO3 с тремя слоями LaAlO3. Для тонкой плёнки LaAlO3, которая обладает поверхностной проводимостью, было обнаружено, что дефекты при достаточной концентрации способны подавить проводимость. 4) Было установлено, что энергия формации дефектов зависит от концентрации дефектов, а также от глубины залегания: минимальные значения были получены для минимальных концентраций дефектов, расположенных на поверхности. Такое поведение характерно как для рассмотренных тонких плёнок, так и для гетероструктуры LaAlO3/SrTiO3 с тремя слоями LaAlO3. Однако, энергия формаций кислородной вакансии в гетероструктуре имеет два минимума: на поверхности и на интерфейсе. 5) В гетероструктуре LaAlO3/SrTiO3 было подтверждено образование локального магнитного момента, индуцированного присутствием кислородной вакансии, находящейся на поверхности или в интерфейсном слое TiO2. Было обнаружено, что намагниченность строго ограничена в рамках одного интерфейсного слоя TiO2. Более того, локальная намагниченность может быть индуцирована и примесными атомами водорода, расположенными на интерфейсе. 6) Были проведены расчёты по определению проводящих свойств гетероструктур на основе оксидных сегнетоэлектриков с использованием апробированных параметров моделирования. Было произведено сравнение структурных и электронных свойств гетероструктур, содержащих сегнетоэлектрик BaTiO3, а именно: LaAlO3/BaTiO3 и BaTiO3/SrTiO3. Было получено, что LaAlO3/SrTiO3 и LaAlO3/BaTiO3 проявляют аналогичные свойства с образованием двумерной электронной системы на интерфейсе в слое TiO2, поскольку на подложках находится соединение LaAlO3 с зарядовым чередованием в слоях, что и является одним из необходимых условий для возникновения проводимости. В гетероструктуре без зарядового чередования, BaTiO3/SrTiO3, проводимость не возникает. Но, поскольку BaTiO3 является сегнетоэлектриком, то представляется возможным создать такую поляризацию, при которой может возникнуть двумерная проводимость. Так, были рассмотрены два типа поляризации: направленной к поверхности и к интерфейсу. Было получено, что второй случай с поляризацией в BaTiO3, направленной к интерфейсу, индуцирует проводимость в BaTiO3/SrTiO3. Анализ послойных спектров состояний показал, что основной вклад в проводимость принадлежит уровням поверхностного кислорода. 7) Данное исследование стимулировало другое исследование поиска проводимости в гетероструктурах, содержащих сегнетоэлектрик и высокотемпературный сверхпроводник BaTiO3/La2CuO4. В этой системе была обнаружена квази-двумерная сверхпроводимости с температурой перехода равной 70 К, которая значительно выше критической температуры объёмного La2CuO4. Эти результаты были подтверждены экспериментально. 8) Проведены экспериментальные исследования электрических характеристик реальных гетероструктур. А именно, с помощью метода магнетронного распыления была синтезирована двухслойная структура Ba0.8Sr0.2TiO3/Ba0.2Sr0.8TiO3 на монокристаллической подложке оксида магния (MgO). Однако сформированный гетероэпитаксиальный интерфейс этих двух сложных оксидов, как показали наши исследования, являлся не проводящим. Измерения проводимости выполнялись четырехточечным методом при различной температуре в интервале 100-300 K. На данном этапе необходимы дальнейшие эксперименты и исследования.