Селективность превращений изобутилового и н-бутилового спиртов как функция структуры и состава синтезированных гидротермально-микроволновым методом микро-мезопористых алюмосиликатных материалов

Основанием для выполнения работы является грант Российского фонда фундаментальных исследований № 20-03-00492 «Селективность превращений изобутилового и н-бутилового спиртов как функция структуры и состава синтезированных гидротермально-микроволновым методом микро-мезопористых алюмосиликатных материалов» Объект исследования –Определение влияния структурных характеристик и состава синтезированных гидротермально-микроволновым методом цеолитов MFI и микро-мезопористых цеолитсодержащих композитов на селективность образования продуктов превращения изобутанола и н-бутанола, перспективного альтернативного возобновляемого сырья для получения продуктов нефтехимии. Цель работы – Детальное изучение влияния структурных характеристик и состава синтезированных гидротермально-микроволновым методом цеолитов MFI и микро-мезопористых композитов на селективность образования продуктов превращения изобутанола и н-бутанола. Результаты работы: 1. Гидротермально- микроволновым методом синтезированы цеолиты HMFI. Фазовый состав, морфологические характеристики и кислотные свойства катализаторов охарактеризованы методами рентгеновской дифрактометрии, растровой электронной микроскопии, термодесорбции азота и аммиака. 2. Показано, что количество и сила кислотных центров катализаторов на основе цеолитов MFI, синтезированных гидротермально-микроволновым методом, существенно влияют на результаты превращений изобутанола и н-бутанола. 3. Установлено, что увеличению выхода целевых продуктов способствует совместное промотирование катализаторов ионами цинка и хрома, эффективно влияющее на адсорбционные и кислотные свойства материалов. 4. Впервые исследована каталитическая конверсия н-бутанола в присутствии непромотированного и промотированного цинком и хромом цеолита HMFI с кремнеземным модулем 60, синтезированного непосредственно в протонной форме. На непромотированном цеолите достигается выход олефинов C2-C4 – 50 % масс., а промотирование цеолита цинком и хромом позволяет получать ароматические углеводороды, преимущественно бензол-толуол-ксилольной фракции, с выходом более 30 % масс. в расчёте на поданное сырьё. 5. Показано, что катализатор ZnCrHMFI60 демонстрирует стабильные выходы целевых продуктов на протяжении 40 ч работы без регенерации в периодическом режиме. 6. Впервые с использованием гидротермально-микроволнового метода синтезирован в протонной форме композитный микро-мезопористый материал HMFI/SiC. Данный материал впервые использован в превращении изобутанола в полупродукты нефтехимии и показал более выходы целевых продуктов, чем непромотированные цеолиты HMFI.