ИССЛЕДОВАНИЕ ЭФФЕКТОВ ГИДРОДИНАМИЧЕСКИХ ВЗАИМОДЕЙСТВИЙ В МАГНИТНЫХ КОЛЛОИДАХ (промежуточный)

Были проведены работы по созданию образцов магнитоуправляемых эмульсионных сред различных типов и с различными свойствами. В качестве одной их компонент при создании эмульсий выступала магнитная жидкость, что позволяло достигать эффектов реакции эмульсий на внешнее магнитное поле. В частности, были получены эмульсии с деформируемыми микрокаплями дисперсной фазы, а также эмульсионные системы, микрокапли дисперсной фазы которых, сохраняют сферическую форму при внешних воздействиях. Были получены грубодисперсные эмульсии со средним размером капель порядка 10 мкм, и высокодисперсные эмульсии с размером микрокапель ~ 1 мкм. Действие внешнего стационарного магнитного поля приводило к объединению капель дисперсной фазы эмульсий в упорядоченные вдоль направления поля структуры. При низких концентрациях дисперсной фазы капли эмульсии объединяются в отдельные цепочки. При увеличении концентрации дисперсной фазы эмульсии вместо отдельных цепочек наблюдается объединение капель в плотные колоннообразные структуры под действием магнитного поля. При помощи наблюдений в оптический микроскоп было исследовано структурообразование в тонком квазидвумерном слое магнитной эмульсии в стационарном магнитном поле. Образцом эмульсии заполнялись слои, не имеющие дополнительных ограничений в плоскости слоя, а также ограниченные в плоскости слоя области, имеющие геометрию тонкой плоской щели. По найденным координатам капель определялся структурный фактор образца и его изменение во времени под действием магнитного поля. Для случая неограниченного плоского слоя капель эмульсии было обнаружено, что с ростом напряженности внешнего магнитного поля параллельного слою время формирования структуры уменьшается. Это объясняется ростом интенсивности магнитных взаимодействий капель. С увеличением концентрации вначале время формирования структуры также уменьшалось, это происходило до значений объемной концентрации ~ 0.4. Дальнейшее увеличение содержания капель в слое, напротив, приводило к замедлению процессов структурообразования. Это связано с тем, что при относительно высоких концентрациях дисперсной фазы существенными становятся эффекты гидродинамических взаимодействий капель. Было выявлено, что динамка процесса структурообразования в эмульсии, заполняющей плоскую щель, отличается от данных процессов в неограниченном слое. При воздействии магнитного поля процессы структурообразования в щели протекали в целом медленнее, чем в бесконечном слое. При этом с ростом ширины щели эта разница уменьшалась. Эффект замедления динамки структурообразования в данном случае связан со взаимодействием капель эмульсии с границами щели. Дополнительной спецификой обладает процесс структурообразования в эмульсии под действием вращающегося поля. Было обнаружено формирование нескольких типов микроструктуры из капель эмульсии. При относительно малых концентрациях дисперсной фазы эмульсии можно выделить два типа микроструктурных образований: агрегаты в форме цепочек капель и практически симметричные кластеры в форме дисков. При низких частотах вращения поля и высоких значениях его напряженности имеет место формирование цепочечных структур, тогда как при высоких частотах поля и низких значениях напряженности образуются дискообразные кластеры. При этом структуры эволюционируют во времени, и их характер может изменяться. Так формирующиеся первоначально цепочки могут со временем трансформироваться в дискообразные симметричные кластеры. Было обнаружено, что при более высоких концентрациях эмульсии характер возникающих структур практически не зависит от параметров магнитного поля. При этом имеет место формирование разветвленных кластеров при средних концентрациях дисперсной фазы и оккупирующих структур при высоких. Изучение процессов структурообразования в объеме эмульсии путем прямых наблюдений невозможно. Однако о закономерностях данных процессов можно судить по изменению макроскопических свойств образца эмульсии в процессе структурообразования. В качестве такого индикатора структурного состояния были исследованы магнитные свойства эмульсии. Динамика процесса структурообразования определяет характер временной эволюции магнитной проницаемости эмульсии, начиная с момента включения внешнего магнитного поля. Было показано, что процесс образования микроструктур происходит интенсивнее и завершается быстрее при повышении величины напряженности внешнего магнитного поля. Последующее восстановление исходного значения проницаемости после отключения внешнего поля также происходит с различной скоростью. Это связано с тем, что возникающие в поле с высокой напряженностью структурные образования имеют больший масштаб и на их разрушение тепловым движением требуется более длительное время по сравнению с распадом малых структур, возникающих в полях низкой напряженности. Динамика процесса структурообразования также различна для грубодисперсных и ультрадисперсных образцов эмульсии, что связано с замедляющим процесс структурообразования тепловым движением капель ультрадисперсных эмульсий. При повышении объемной доли дисперсной фазы процессы структурообразования в магнитном поле протекают быстрее до значений концентрации около 0.4. Дальнейшее повышение концентрации капель приводит к замедлению процессов структурообразования в среде. Эти результаты согласуются с данными оптических наблюдений процесса структурообразования в слое капель эмульсии. Описанные процессы происходили в фактически неограниченном объемном образце среды поскольку размеры соленоида на много порядков превосходили размеры капель дисперсной фазы. Исследование влияния ограничивающих поверхностей на динамику процесса структурообразования было выполнено на основе изучения электрической проводимости ограниченного объема эмульсии. Исследуемая эмульсия помещалась в ячейку, представляющую собой конденсатор в форме прямоугольного параллелепипеда, расстояние между электродами которого варьировалось. Было обнаружено, что при воздействии внешнего магнитного поля, сонаправленного с электрическим измерительным полем, удельная электрическая проводимость среды может возрастать в несколько раз по сравнению с первоначальным значением. В случае же взаимно перпендикулярной ориентации полей наблюдается гораздо менее значительное уменьшение проводимости среды. Была обнаружена также зависимость времени структурообразования от расстояния между электродами ячейки. С увеличением межэлектродного зазора временная эволюция микроструктуры эмульсии, определенная по измерению электропроводности, стремится к результатам, полученным для неограниченного образца на основе измерений магнитной проницаемости. Были выполнены исследования эффектов гидродинамических взаимодействий капель эмульсии при помещении образца в сферическую непроницаемую оболочку. Эти взаимодействия проявляются наиболее очевидным образов в так называемом ротационном эффекте, возникающем при действии на сферический контейнер с образцом вращающегося магнитного поля, исследуя который можно получить информацию о закономерностях гидродинамических взаимодействий в данных условиях. В описываемых исследованиях применялись грубодисперсные эмульсии с цепочечными микроструктурами, а также эмульсии с деформируемыми микрокаплями. Были измерены зависимости вращающего момента от напряженности и частоты магнитного поля, а также от концентрации дисперсной фазы. Величина вращающего момента во всех случаях возрастала с ростом напряженности вращающегося магнитного поля. Зависимость макроскопического момента от частоты поля для эмульсий с деформируемыми микрокаплями также носила монотонно возрастающий характер, выходя на насыщение при относительно высоких значениях частоты вращения. В случае эмульсий с цепочечными микроструктурами макроскопический вращающий момент, напротив, убывал с ростом частоты поля в исследованном диапазоне частот. Концентрационная зависимость вращающего момента для исследованных образцов эмульсий носила немонотонный характер достигая наибольшего значения при некоторой объемной концентрации дисперсной фазы. Капли дисперсной фазы эмульсий с малым межфазным натяжением в условиях экспериментов принимали сплюснутую форму в плоскости вращающегося поля, вращаясь при этом в направлении вращения магнитного поля. Эти внутренние вращения капель эмульсии и приводят к формированию макроскопического вращающего момента в замкнутом объеме образца. Ротационный эффект в случае эмульсий с цепочечными микроструктурами был обусловлен формированием агрегатов микрокапель, которые также совершали вращательное движение под действием поля. Следует отметить, что для чистой исходной магнитной жидкости в условиях данных экспериментов ротационный эффект либо не наблюдается вовсе, либо существенно менее выражен по сравнению с эмульсиями. Были построены численные компьютерные модели процессов структурообразования в исследуемых эмульсионных системах. За основу был взят алгоритм броуновской динамики с гидродинамическими взаимодействиями Эрмака–Мак-Кэммона. Матрица подвижности для неограниченной системы произвольного числа капель с учетом гидродинамических взаимодействий была получена в ряде предыдущих исследований. Важным является корректный расчет магнитных взаимодействий в системе. Для этого в общем случае необходимо решать общую магнитостатическую задачу численно. Распределения магнитного поля в области, содержащей исследуемую ячейку с образцом, находилось путем численного решения уравнения Пуассона для скалярного магнитного потенциала по методу конечных разностей. Сравнение экспериментальных данных с результатами моделирования показало, что динамика процесса структурообразования в мелкодисперсных эмульсиях и грубодисперсных эмульсиях с более вязкой дисперсной фазой по сравнению с дисперсионной средой близка к динамике процессов структурообразования в суспензиях твердых частиц, что означает, что внутреннее движение жидкости в каплях является слабо выраженным. Такой результат свидетельствует о заметной роли поверхностно-активного вещества, которое снижает подвижность межфазной границы капель в данном случае. Существенное влияние жидкого состояния дисперсной фазы эмульсионных систем проявлялось для грубодисперсных эмульсий с более вязкой дисперсионной средой. Экспериментально измеренные закономерности динамики структурообразования в таких системах хорошо совпадали с результатами моделирования с использованием матрицы подвижности для системы жидких капель. Для построения моделей динамики эмульсионных систем в условиях ограниченной геометрии пространства требуется получение соответствующих матриц подвижности. Для этого за основу были взяты известные результаты для суспензии твердых частиц в плоском слое и в сферической оболочке. Следуя логике данных исследований и используя граничные условия Адамара–Рыбчинского на границе капель, были найдены соответствующие решения для матриц подвижности, которые были использованы для моделирования гидродинамических взаимодействий в ограниченном образце эмульсии. Полученные результаты были сопоставлены с экспериментальными данными, показано существенное количественное отличие закономерностей динамических процессов структурообразования в грубодисперсных эмульсиях с более вязкой дисперсионной средой от соответствующих процессов в суспензиях твердых частиц. Полученные результаты, в особенности в отношении гидродинамических взаимодействий в дисперсной системе, ограниченной сферической оболочкой, можно рассматривать в качестве первой прямой экспериментальной проверки разработанных моделей описания гидродинамических взаимодействий. Для прочих вариантов геометрии задачи полученные результаты являются расширением имеющихся подходов на случай системы жидких капель с подвижной межфазной границей и их экспериментальной проверкой. Для целей верификации полученных результатов было проведено численное моделирование гидродинамической задачи для системы капель по методу объема жидкости. Рассмотрены случаи системы, содержащей от двух до пяти капель, найдены поля скорости и давления в жидкости. Показано, что данные расчетов находятся в хорошем согласии с полученными аналитическими результатами в рамках применимости аналитических моделей. Полученные результаты могут быть полезны для развития представлений о динамике эмульсий в условиях пространственного ограничения, что имеет место, например, в микрофлюидных устройствах.