Селективность превращений изобутилового и н-бутилового спиртов как функция структуры и состава синтезированных гидротермально-микроволновым методом микро-мезопористых алюмосиликатных материалов

Основанием для выполнения работы является грант Российского фонда фундаментальных исследований № 20-03-00492 «Селективность превращений изобутилового и н-бутилового спиртов как функция структуры и состава синтезированных гидротермально-микроволновым методом микро-мезопористых алюмосиликатных материалов» Объект исследования –Определение влияния структурных характеристик и состава синтезированных гидротермально-микроволновым методом цеолитов MFI и микро-мезопористых цеолитсодержащих композитов на селективность образования продуктов превращения изобутанола и н-бутанола, перспективного альтернативного возобновляемого сырья для получения продуктов нефтехимии. Цель работы – Детальное изучение влияния структурных характеристик и состава синтезированных гидротермально-микроволновым методом цеолитов MFI и микро-мезопористых композитов на селективность образования продуктов превращения изобутанола и н-бутанола. Результаты работы: 1. Каталитическая конверсия изобутанола и н-бутанола впервые проведена с использованием ZnCrHMFI/SiC - совместно промотированного цинком и хромом композита HMFI/SiC, синтезированного гидротермально-микроволновым методом в протонной форме. Промотирование композита HMFI/SiC ионами цинка и хрома привело к увеличению выхода целевых продуктов- аренов и олефинов С2-С4. Показано, что в результате конверсии изобутанола при объёмной скорости подачи W=2,2 ч-1 и 450–600 ºС достигались выходы (в расчёте на поданный изобутанол) ароматических углеводородов 21-30% масс., в том числе бензол-толуол-ксилольной фракции (БТК) 18-28% масс, олефинов С2-С4 21-28% масс., в том числе пропилена 10-15% масс. Эти показатели значительно выше, чем при использовании непромотированного композита. 2. Исследована конверсия изобутанола на ZnCrHMFI/SiC с дополнительной подачей в реактор СО2. Выходы (в расчёте на поданный изобутанол) составили: ароматических углеводородов 9-24% масс., в том числе БТК 7-23% масс., олефинов С2-С4 20-32% масс., в том числе пропилена до 20 % масс. Таким образом, подача углекислого газа несколько снизила выходы аренов, но заметно увеличила выходы олефинов С2-С4 и пропилена. 3. Впервые получены результаты превращений изобутанола на катализаторах NiCoHMFI40, 1%Ni1%Co/NaMFI87 и FeHMFI/SiC. Показано, что использование ионов никель-кобальта и ионов железа в качестве промоторов не улучшает активность в образовании продуктов ароматизации цеолитов MFI и композита HMFI/SIC, но способствует относительно высоким выходам олефинов C2-C4.