Мультиспектральная методика диагностики многокомпонентных систем с использованием искусственного интеллекта

Отчет 60 с., 22 рис., 3 таблицы, 64 ист. МАШИННОЕ ОБУЧЕНИЕ, ИСКУССТВЕННЫЙ ИНТЕЛЛЕКТ, СПЕКТРАЛЬНАЯ ДИАГНОСТИКА, ДЕСКРИПТОРЫ В результате завершения проекта была создана новая методика спектрального анализа многокомпонентных систем. Определение количества фаз и их концентраций в образце требует количественного анализа спектральных данных одновременно из разных энергетических диапазонов. Мы использовали подход уменьшения размерности и выделения дескрипторов спектров. Использование дескрипторов вместе отдельных точек спектров позволило провести калибровку систематических погрешностей теоретических вычислений. В качестве дескрипторов были использованы как универсальные подходы (проекции на главные компоненты выборки спектров, коэффициенты полиномиального разложения), так и интуитивно-понятные неспектроскопистам (положения минимумов и максимумов, кривизна и амплитуда экстремумов, положение края поглощения и др.). С помощью метода кросс-валидации мы выбрали небольшой набор дескрипторов, который является наилучшим по качеству для предсказания целевого признака в чистых соединениях и смесях. Актуальность проекта объясняется сложностью реальных, а не модельных природных или промышленных образцов. В них одновременно присутствуют несколько фаз, и ставится задача получения информации о свойствах в режиме operando с дальнейшей интерпретацией наблюдаемых процессов на атомарно-молекулярном уровне. Отличительной особенностью нашей работы является использование обучающей выборки с непрерывной деформацией структурных параметров. В обучающую выборку таким образом входят не только стабильные соединения, обнаруженные в эксперименте или предсказанные в рамках теории функционала электронной плотности, а также неравновесные структуры. Таким образом структурный анализ и границы неоднозначности определяются по выборке покрывающей всё пространство вариаций структурных параметров без ограничений, накладываемых принципом минимума полной энергии. Результаты настоящего проекта будут востребованы на новых источниках синхротронного излучения и рентгеновских лазеров на свободных электронах. Благодаря высокой интенсивности излучения появляются экспериментальные станции, в рамках которых реализованы комбинированные методики: XAS-XRD, XAS-FTIR-Raman, XAS-XRD-XRF и даже XAS-FTIR-XRD-XRF с субмикронным разрешением. В случае комбинации нескольких методов открывается возможность получать дополняющие друг друга данные, что приводит к получению более полных и достоверных результатов. Использование методов машинного обучения для выделенных дескрипторов спектральных данных позволяет заменить экспертов по измерительным методикам в конкретной спектральной области. Мы разработали метод, основанный на машинном обучении, который позволяет (а) оценить объём структурной информации, содержащейся в измеренных спектральных данных (б) определить параметры локальной атомной и электронной структуры исследуемого вещества и соответствующие погрешности. Была решена важная прикладная задача для каталитической системы на основе активных центров хрома на поверхности пористого диоксида кремния – катализатор Philips Cr/SiO2 в реакции полимеризации этилена. Разработанные алгоритмы и базы спектров были также применены для задачи идентификации локального окружения атомов металла в матрице аморфного SiO2. Полученные в проекте сделаны доступными широкому кругу пользователей за счёт их реализации на базе открытого исходного кода в интерфейсе Jupyter Notebook.