Отчет о научно-исследовательской работе Активные центры «металл-кислородная вакансия» в области межфазных границ гетерогенных M/Ce1-xZrxO2 (M=Ni, Ru, Rh, Pt) катализаторов: от структурной диагностики к дизайну каталитических систем (промежуточный)

Цель работы - установление корреляций между структурой и каталитическими свойствами Ni/Ce1-xZrxO2 катализаторов в реакциях метанирования оксидов углерода и катализаторов Pt/Ce1-xZrxO2 в реакции паровой конверсии CO. Получена серия катализаторов Ni/Ce1-xZrxO2 с одинаковым содержанием никеля, но с разной дисперсностью нанесенных частиц. Установлено, что дисперсность частиц Ni существенно влияет на каталитическую активность. Катализаторы, содержащие высоко-дисперсные частицы Ni, обеспечивают более высокую конверсию оксидов углерода в метан при существенно более низких температурах. Показано, что высокая активность катализаторов обусловлена активным протеканием реакции по формиатному механизму в области межфазных границ металл/носитель. Результаты исследований указывают на существенную роль длины межфазных границ металл/носитель на протекание реакций метанирования оксидов углерода. Получены новые данные о структуре соединений платины в составе высокоактивного Pt/Ce1-xZrxO2 катализатора паровой конверсии CO, относящегося к классу «single site» катализаторов. Установлено формирование на поверхности носителя ультрадисперсных кластерных форм PtO, а также выявлено взаимодействие между соединениями платины с поверхностью носителя. Показано, что поверхность оксидного носителя в области межфазных границ металл/носитель легко восстанавливаемая и активно принимает участие в окислительно-восстановительных реакциях. Большая каталитическая активность может быть достигнута увеличением концентрации лабильного кислорода и его диффузионной подвижности на поверхности носителя.