Отчет о научно-исследовательской работе Активные центры «металл-кислородная вакансия» в области межфазных границ гетерогенных M/Ce1-xZrxO2 (M=Ni, Ru, Rh, Pt) катализаторов: от структурной диагностики к дизайну каталитических систем (промежуточный)

Цель работы - установление корреляций между структурой и каталитическими свойствами Ni/Ce1-xZrxO2 катализаторов в реакциях метанирования оксидов углерода и катализаторов Pt/Ce1-xZrxO2 в реакции паровой конверсии CO. Приготовлены серии никельсодержащих катализаторов Ni/Ce1-xZrxO2 с варьированием содержания никеля, степени катионного модифицирования оксидного носителя, а также технологий синтеза. Полученные нанесенные катализаторы Ni/Ce1-xZrxO2 проявляют высокую активность в реакциях гидрирования CO и СО2, в ряде случаев существенно превосходящую активность промышленного катализатора метанирования оксидов угле-рода НИАП-07-05 с гораздо более высоким содержанием никеля. Получены данные о структуре соединений никеля в составе катализаторов Ni/Ce1-xZrxO2. Выявлено взаимодействие между соединениями никеля с поверхностью носителя. Показано, что поверхность оксидного носителя в области межфазных границ металл/носитель легко восстанавливаема и активно принимает участие в окислительно-восстановительных реакциях. Формирование кислородных вакансий на поверхности оксидного носителя в составе Ni/Ce1-xZrxO2 катализаторов имеет место изначально при приготовлении катализаторов за счет взаимодействия металл – носитель с вхождением низ-ковалентных катионов никеля в структуру носителя, а также в восстановительных условиях реакций метанирования за счет счет «spillover» эффекта, заключающегося в диффузии легких адсорбированных частиц водорода с поверхности металлических частиц на носитель. Начаты исследования катализаторов Pt/Ce1-xZrxO2. паровой конверсии СО. Показа-но, что метод сорбционно-гидролитического осаждения позволяет получать катализаторы Pt/Ce1-xZrxO2, содержащие ультрадисперсные частицы платины. Установлены корреляции между каталитическими свойствами катализаторов и развитостью границ металл/носитель.