ОТЧЕТ О НАУЧНО-ИССЛЕДОВАТЕЛЬСКОЙ РАБОТЕ по теме: Гетерогенные катализаторы гидрирования углекислого газа на основе промотированных платиной и медью наночастиц нитридов железа и кобальта, нанесённых на частицы дефектного гексагонального нитрида бора (итоговый)

В результате выполнения работ по проекту было изучено влияние параметров механической обработки на характеристики порошков нитрида бора, представляющих интерес для использования в качестве носителей катализаоров гидрирования углекислого газа на основе нитридов железа и кобальта. Были подобраны параметры обработки, при которых удалось достичь высокой (более 300 м2/г) удельной поверхности порошков, а также допирования нитрида бора атомами углерода. Было показано, что механическая обработка положительно влияет на равномерность распределения нанесённых наночастиц нитридов железа и кобальта по поверхности носителя. Было изучено влияние промотирования катализаторов на основе CoxN/BCN медью и платиной на их состав и структуру, а также каталитическую активность в реакции гидрирования углекислого газа. Было показано, что медь и платина образуют наночастицы на поверхности катализатора. Медь также присутствует в форме смешанного нитрида с кобальтом. Морфология и удельная поверхность катализатора не изменяется в результате промотирования. Частицы катализатора имеют неправильную форму и размер 1-5 мкм. Размер наночастиц активной фазы составляет 20-30 нм. Была подтверждена дефектность поверхности носителя катализаторов после промотирования и показано преимущественное образование B-N-O связей на поверхности. Промоутеры на поверхности находятся в металлическом состоянии, при этом, происходит значительное изменение химического состояния кобальта после промотирования. Исследования каталитической активности в реакции гидрирования углекислого газа показали, что системы на основе кобальта значительно более активные в сравнении с нитридом железа. Основным продуктом гидрирования на железосодержащих катализаторах является монооксид углерода, в то время как, в случае кобальтовых систем, образуется преимущественно метан. При этом выход по более тяжёлым С2+ углеводородам также выше в случае нитрида кобальта. Было показано, что активность и селективность по углеводородам систем на основе нитридов металлов выше соответствующих металлических систем. Исследование каталитической активности промотированных катализаторов показало, что конверсия углекислого газа снижается после промотирования, что связано с изменением энергии адсорбции компонентов реакции. Основным продуктом реакции для всех катализаторов является метан. Основная тенденция влияния промоутеров на селективность выражается в уменьшении селективности по углеводородам, однако, в случае платины наблюдается увеличение селективности по отношению к пентану, что свидетельствует об образовании дополнительных активных центров роста углеводородной цепи.