Особенности трехмерной динамики активных частиц с поступательной и вращательной инерцией (этап 1, промежуточный)

[формулы и иллюстрации приведены в файле с дополнительными материалами] 1. Численное моделирование динамики активной броуновской частицы при отсутствии внешних детерминированных сил. Траектория r(t) свободной самодвижущейся частицы с массой M описывается следующим уравнением Ланжевена (1), F_A - активная (движущая) сила со случайным изменением ориентации, F_B- сила Ланжевена, ответственная за пассивное тепловое движение частицы. Среднеквадратичное смещение частицы 〈∆x^2 (t)〉 существенно зависит от выбора конкретной модели (самодвижения) угловой динамики частицы и от размерности задачи. Здесь мы рассмотрим модель активной броуновской частицы с поступательной и вращательной инерцией и модель активной частицы Орнштейна- Уленбека для активной броуновской частицы только с поступательной инерцией. Для краткости и ясности, в работе мы называем активную броуновскую частицу только с поступательной инерцией – ‘ABP’, а активную броуновскую частицу с поступательной и вращательной инерцией - active Langevin particle, т.е. ‘ALP’. Для удобства изучения вклада активной силы, мы полагали F_B=0. Согласно модели ALP, активная сила, F_A (t)=|F_A |*n(t), имеет фиксированное значение и переменное направление, определяемое вектором ориентации n(t). При отсутствии поступательного шума и вращения ориентационного вектора, формальный баланс активной и диссипативной сил дает собственную скорость частицы V_0. В двумерной постановке задачи (2D ALP) удобно оперировать углом θ(t), который определяет ориентационный вектор n(t)=[cos⁡θ(t),sin⁡θ(t) ]. В рамках 2D ALP model угловая динамика частицы описывается следующим стохастическим дифференциальным уравнением (8) [Sprenger A. R., et al. (2023). J of Phys: Cond Matt, 35, 305101], где ν_r = T_r ⁄ (D_r*J) - скорость затухания вращения (коэффициент трения вращения), зависящая от эффективной температуры шума вращения, T_r; коэффициента диффузии вращения D_r и момента инерции J. Автокорреляционная функция активной силы, задаваемой уравнением (8), записывается как (9). В трех измерениях (3D ALP) удобно использовать кинематическое уравнение (10), где вектор угловой скорости Ω подчиняется уравнению Ланжевена (11). В общем случае, точное выражение для автокорреляционной функции активной силы 〈F_A (t) F_A (0)〉 не может быть получено аналитически for the 3D ALP model [R. Gerling and A. Hüller, Z. Phys. B: Condens. Matter, 1980, 40, 209]. Далее система уравнений (1), (6), (10), (11) использовалась для численного моделирования трехмерной динамики инерционной активной частицы. Программный код для моделирования активной броуновской частицы с инерцией и трехмерным вращением был реализован с использованием кватернионов. Разработанная модель содержит три характерных времени: время релаксации импульса, τ_m; время релаксации углового момента, τ_J; и время безынерционной ориентационной устойчивости (вращательной памяти), τ_p=ω^(-1), где ω=(d-1) D_r, d=2 или 3. В общем случае движение частицы может быть охарактеризовано тремя соотношениями: D_r⁄ν_r , D_r⁄ν_t , ν_t⁄ν_r =α. Как правило, параметр α ненамного меньше единицы. Например, α = 0,3 для однородного шара и 0,5 для полого шара. 2. Разработка AOUP модели с поправками на вращательную инерцию и трехмерное вращение. В качестве приближенного рассмотрения ABP с затухающей угловой динамикой (без вращательной инерции) удобно использовать модель AOUP, которая описывает двумерную и трехмерную эволюцию движущей силы процессом Орнштейна- Уленбека. Однако даже приближенный или опосредованный учет вращательной инерции ABP в модели AOUP не предусмотрен. Хотя модель AOUP точно описывает среднеквадратичное перемещение ABP с поступательной инерцией, оно не может описать ALP, когда коэффициент вращательной диффузии становится сравнимым с коэффициентом трения или превышает его [Lisin E. A., et al. (2022). Phys Chem Chem Phys 24, 14150]. Кроме того, получить точное аналитическое решение для трехмерного инерционного движения в общем случае не представляется возможным. В рамках данного проекта мы предложили описывать зависящее от времени среднеквадратичное смещение инерционной активной частицы (ALP) в двух и трех измерениях с помощью модели AOUP с инерционными поправками (19), где времена ориентационной устойчивости и релаксации импульса, τ_p и τ_m, эффективно скорректированы вращательной инерцией с помощью коэффициентов β_d и γ_d, соответственно. Здесь среднеквадратичная скорость частицы записывает как (23). Таким образом, задача сводится к нахождению функциональных зависимостей для коэффициентов инерционной коррекции β_d и γ_d. Инерционные корректирующие коэффициенты были найдены аналитически для двумерного случая и численно для трех измерений. Двумерная задача В двумерной постановке задачи характерное время ориентационной устойчивости может быть рассчитано путем интегрирования уравнения (9): τ _̃p = β_2 * τ_p,где β_2 - инерционный поправочный коэффициент для времени ориентационной устойчивости, τ_p. А вклад активной силы в среднеквадратичную скорость (на одну степень свободы) определяется решением уравнения (1) с учетом уравнения (9) как (26). Среднеквадратичная скорость (26) может быть точно переписана в виде уравнения (23), где инерционный поправочный коэффициент для времени релаксации импульса как (27). Таким образом, вклад самодвижения в эффективный коэффициент диффузии, D_ALP, и среднюю квадратичную скорость, 〈V_ALP^2 〉, двумерного движения ALP точно определяется уравнениями AOUP (20)-(23) с поправками на вращательную инерцию, задаваемыми уравнениями (25) и (27). Нормированная функция массопереноса 〈∆x_ALP^2 (t)〉 ⁄ (2D_ALP* t) , заданная уравнением (19) с учетом инерционных поправочных коэффициентов (25) и (27), показана на рис. 1 в сравнении с результатами численного моделирования (Ланжевеновской динамикой) для модели 2D ALP с нулевым поступательным шумом и различными значениями D_r ⁄ ν_t и α = 3J ⁄ (4MR^2). При больших и малых отношениях D_r ⁄ ν_t уравнение (19) совпадает с результатами моделирования на всех временных масштабах (строго говоря, отклонение не превышает погрешности численного моделирования ~0,5%). Для D_r ⁄ ν_t ~1 уравнение (19) также согласуется с результатами моделирования на малых и больших временах наблюдения, однако на промежуточных временных масштабах (когда происходит переход между активным баллистическим и диффузионным режимами) наблюдается небольшое расхождение: в пределах 2,6%, 1,5% и 0,7% для полой сферы (α = 0,5), однородного шара (α = 0,3) и неоднородного шара с тяжелым ядром (α = 0,1), соответственно.В общем случае инерционные поправочные коэффициенты, β_2 и γ_2, для времен ориентационной стойкости и релаксации импульса не могут быть записаны в виде элементарных функций. Мы предлагаем приближение (28) для уравнения (25), которое можно упростить, немного теряя в точности, до (29). На рисунке (2) приведено сравнение уравнений (25), (28) и (29). Максимальное относительное отклонение (28) и (29) от точного решения (25) возникает при D_r ⁄ ν_r ≈ 2 и составляет около 3% и 7%, соответственно (см. вставку на рис. 2). Поскольку параметр α невелик, мы предлагаем следующее простое приближение (30) для уравнения (27). На рисунке 3 приведен инерционный поправочный коэффициент γ_2 для времени релаксации импульса 2D ALP для различных параметров α. При α≤0.5, максимальное относительное отклонение аппроксимации (30) от точного решения (27) не превышает 0.8%. Для сравнения на рисунок 1 добавлены 〈∆x_ALP^2 (t)〉 ⁄ (2D_ALP *t ), построенные с помощью предложенных аппроксимаций (29), (30) для инерционных поправочных коэффициентов. Трехмерная задача Поскольку автокорреляционная функция активной силы 〈F_A (t) F_A (0)〉 в трехмерной постановке задачи не определена, точное аналитическое решение для зависящего от времени среднеквадратичного смещения ALP не может быть получено. В качестве первого приближения, мы можем формально обобщить уравнение (9) и на трехмерный случай путем замены D_r на ω=(d-1) D_r. Затем инерционные поправочные коэффициенты, β_d и γ_d, для времен сохранения ориентации и релаксации импульса также определяются уравнениями (25), (27), где D_r заменяется на ω. В соответствии с eq. (20), инерционный поправочный коэффициент для времени ориентационной устойчивости может быть рассчитан как β_3 = (3D_ALP*ω) ⁄ V_0^2, здесь D_ALP мы измеряли путем усреднения данных моделирования за время t ≳ 500max[ω^(-1);ν_t^(-1) ]. Полученный коэффициент инерционной поправки β_3 показан на рисунке (4) для различных моментов инерции. Сравнение показывает, что уравнение (34) дает хорошее согласие с результатами численного моделирования только для D_r ⁄ ν_r ≲5. С учетом уравнения (29) аппроксимация данных численного моделирования дает уравнение (37). Максимальное отклонение (37) от данных численного моделирования на рисунке 4 не превышает 5%. При малых D_r ⁄ ν_r , коэффициент γ_3 может быть найден аналитически из уравнения (35). Тогда в пределе D_r ⁄ ν_r →0 мы получим (38). Для остальных значений D_r ⁄ ν_r , коэффициент γ_d может быть вычислен с помощью (39). Полученный инерционный поправочный коэффициент γ_3 показан на рисунке (5) . Учитывая уравнения (38), (39) и результаты численного моделирования, мы предлагаем приближение (41) для γ_d при любых D_ r⁄ ν_r . Тогда вклад активной силы в среднеквадратичное смещение, эффективный коэффициент диффузии и среднеквадратичная скорость может быть просто определен уравнениями AOUP (19)-(23) с поправками на вращательную инерцию (37) и (41). Нормированная среднеквадратичная скорость и функция переноса массы, задаваемые уравнениями (23) и (19) с полученными инерционными поправочными коэффициентами (37) и (41), показаны на рис. 6,7 вместе с результатами численного моделирования для трехмерной модели ALP. Для сравнения на рис. (6) добавлены численные результаты, полученные без учета вращательной инерции (J=0), а также точные аналитические решения с инерционными поправочными коэффициентами (34) и (35). 3. Анализ совместного влияния пространственной размерности задачи (числа вращательных степеней свободы) и нарушения связи между тепловыми флуктуациями и эффективной вращательной диффузией на динамику активной броуновской частицы. Как правило, параметр α ненамного меньше единицы. Рассмотрим ситуацию, когда за счет внутренних активных процессов или внешнего воздействия связь между тепловыми флуктуациями и вращательной диффузией частицы нарушается. Пусто при этом параметр α может принимать большие значения. На рис. 8 приведена зависимость γ_3 (α) при D_r ⁄ν_r ≫ 1. В этом пределе коэффициент γ_3 не зависит от D_r ⁄ ν_r . Аппроксимация данных численного моделирования дает γ_3=1+α/3. Учитывая уравнения (38), (40) и результаты численного моделирования, мы получим (42) для γ_3. При больших D_r ⁄ ν_r переход от активного баллистического к диффузионному режиму происходит за время t∼ τ ̃_m. Таким образом, миграция активной частицы напоминает случайное блуждание пассивной частицы в среде с эффективной температурой. Однако, поскольку в пределе D_r ⁄ ν_r ≫ 10 при нарушении связи между тепловыми флуктуациями и вращательной диффузией отношение инерционных поправочных коэффициентов для времени релаксации импульса в 3D и 2D может быть значительно больше единицы, то этот переход на оси времени смещается вправо. 4. Подготовка к проведению эксперимента с неоднородно нагретой микросферой, левитирующей в страте тлеющего газового разряда постоянного тока. Подбор подходящих микрочастиц. Проведение тестовых экспериментов на стенде с тлеющим разрядом. В ходе экспериментов вертикально ориентированная стеклянная трубка непрерывно откачивалась с помощью турбомолекулярного насоса и заполнялась инертным плазмообразующим газом – аргоном. Для исследования инерционного и безынерционного движения неоднородно нагретой микросферы были выбраны давления, отличающиеся друг от друга более чем на порядок: 0.025 и 0.5 Торр. Давление в трубке было постоянным и поддерживалось непрерывной подачей рабочего газа со скоростью 4 стандартных см^3/мин, что позволяло поддерживать неизменными свойства плазмы. Сила тока тлеющего разряда постоянного тока в обоих случаях составляла 2 мА, а напряжение при давлении 0.025 Торр составляло 4.9 кВ, а при давлении 0.5 Торр – 3.6 кВ. Для стабилизации положения первой от катода области повышенной ионизации – страты положительного столба тлеющего разряда была использована диэлектрическая конусообразная вставка, концентрирующая потоки электронов и ионов по оси трубки. Микросфера инжектировались в разряд с помощью магнитного воздействия (встряхивания) контейнера, расположенного в верхней части трубки. После инжекции частица падала в область положительного столба разряда, где происходила ее зарядка и захват в первой страте. Для подсветки и воздействия на частицу использовался твердотельный лазер с длиной волны 532 нм, интенсивность воздействия которого составляла 0.27 Вт/см^2. С помощью телескопа с увеличением 10 крат лазерный луч был расширен до диаметра 10 мм и направлен таким образом, чтобы он полностью покрывал зону движения частиц и, при этом, был перпендикулярен оси трубки. В процессе экспериментов микрочастицы различных типов инжектировались в объем плазмы при давлении 0.025 Торр, после чего давление поднималось до 0.5 Торр. Движение частиц единовременно фиксировалось парой синхронизированных высокоскоростных видеокамер, расположенных под углом 90 градусов друг к другу, и под углом 45 градусов к лазерному лучу, в горизонтальной плоскости. Частота записи обеих камер составляла 400 кадров в секунду при разрешении 1024х1024 (масштаб 13.4 мкм/пиксель). Механизм движения в проводимых экспериментах связан с тем, что действие лазерного излучения на частицу может привести к появлению радиометрической силы, связанной с неоднородным поглощением излучения поверхностью, и, как следствие, неравномерному нагреву и неравномерному распределению температуры по поверхности частицы. Сила трения при движении частицы зависит от сечения частицы, соответственно, необходимо было подобрать частицы максимального возможного размера, способные захватываться стратой разряда при лазерном воздействии. В экспериментах использовались следующие типы монодисперсных сферических частиц: частицы с полным тонким медным покрытием диаметрами 2.05, 5.21 и 7.5 мкм, а также с частичным медным покрытием такого же размера, специально изготовленные по методике, описанной в [Kononov E.A. et al. Nanomaterials. 10.3390/nano11112931]. Изображения некоторых частиц приведены на рисунке 1. Полученные данные видеосъемки с каждой камеры (рисунок 2) обрабатывались специализированным программным обеспечением, которое позволяло определить координаты частиц в пространстве для каждого момента времени. После чего координаты совмещались так, чтобы восстановить трехмерные (3D) траектории движения. Из полученных данных проводились оценки средней скорости и кинетической энергии движения микросфер. В ходе тестовых экспериментов на стенде с тлеющим разрядом было определено, что оптимальным типом частиц для проведения дальнейших исследований инерционного и безынерционного движения неоднородно нагретой микросферой, левитирующей в страте разряда, являются частицы диаметром 2.05 мкм с полным медным покрытием. Остальные типы частиц либо выпадали из страты при изменении давления, либо не приходили в движение при лазерном воздействии. Были получены двумерные (рисунок 3) и трехмерные (рисунок 4) траектории движения микросферы за 1 секунду при различных давлениях буферного газа. Видно, что область движения частицы при давлении 0.025 Торр менее ограничена, чем при давлении 0.5 Торр. Были оценены среднее смещение и скорость движения микросферы при различных давлениях буферного газа: при давлении 0.025 Торр среднее смещение составило 47 мкм со стандартным отклонением 25 мкм, а средняя скорость 18.8 мм/с со стандартным отклонением 10.0 мм/c; при давлении 0.5 Торр среднее смещение составило 7.5 мкм со стандартным отклонением 4.5 мкм, а средняя скорость 3 мм/с со стандартным отклонением 1.8 мм/c. На основе полученных данных рассчитана средняя кинетическая энергия частицы: при давлении 0.025 Торр составила 80.1 эВ, а при давлении 0.5 Торр 1.44 эВ. Видно, что динамические характеристики частицы при различных давлениях различаются на порядок, что может говорить о различном виде движения – при низком давлении 0.025 Торр частица движется инерционно, при высоком давлении 0.5 Торр частица движется безынерционно. 5. Подготовка публикаций. По результатам работы подготовлена статья (см. файл с доп. материалами). E.A. Lisin, I.I. Lisina, Active Brownian motion with inertia: the role of dimensionality, Physics of Fluids, 2024. Импакт фактор журнала = 4.1, входит в Q1 Web of Science и Scopus. Статья находится на этапе рецензирования. 6. Выступление на научных конференциях: 6.1. XXXIX Fortov International Conference on Equations of State for Matter (ELBRUS 2024) Terskol village, Kabardino-Balkar Republic of the Russian Federation, March 1, to Wednesday, March 6, 2024 6.2. 51 Школа-Конференция “Актуальные Проблемы Механики” 19-21 июня 2024, г. Великий Новгород