Поиск новых катализаторов для дешевого электрохимического производства водорода: Эксперимент, компьютерное моделирование, и машинное обучение

Постоянно возрастающая потребность в энергии и, как следствие, экологические проблемы, связанные с использованием ископаемого топлива, обусловили необходимость разработки современных систем накопления и каталитической конверсии энергии с использованием дешевых, легко-доступных и экологически чистых материалов. Одним из основных направлений в области возобновляемой энергии является разработка мощных и накопительных устройств большой емкости, в том числе регенеративных топливных элементов и перезаряжаемых металл-воздушных батарей, работающих при комнатных температурах. Необходимым процессом в этих системах является электролиз воды (реакция выделения кислорода, OER). Кроме того, растущий мировой спрос на чистую энергию требует большей эффективности в водных электролизерах для производства водорода при низких затратах. Однако эффективность таких устройств сильно ограничена медленной кинетикой OER. Для преодоления этих ограничений активно разрабатываются новые катализаторы. Чтобы преодолеть недостатки обычного электролиза воды, в последнее время были предприняты значительные усилия по окислению небольших органических молекул (мочевина, метанол, этанол) на аноде электрохимических ячеек для электрохимического производства водорода. Хотя теоретический потенциал электролизера для воды составляет 1,23 В, использование электрохимического окисления мочевины снижает теоретический потенциал производства водорода до 0,37 В. Более того, так как мочевина является компонентом отходов производства удобрений, ее утилизация для производства водорода одновременно поможет уменьшить загрязнение окружющей среды. Успехи в улучшении характеристик катализаторов как для электролиза воды, так и для электроокисления малых молекул были достигнуты за счет использования оксидных перовскитов в качестве электродов. Оксидные перовскиты -- универсальные функциональные материалы, широко используемые в различных областях технологии (электроника, катализ, топливные элементы и фотоэлектрические элементы). Корень этой универсальности заключается в настраиваемости свойств путем вариации элементного состава без ущерба для исключительной стабильности в широком диапазоне условий. Наряду со значительно более дешевой и стабильной альтернативой стандартным OER-катализаторам на основе драгоценных металлов, кристаллическая структура перовскитов открывает возможности для рационального дизайна материалов для широкого круга задач. Эти свойства делают перовскиты очень привлекательным объектом исследований. В частности, фазы Руддлсдена-Поппера, то есть слоистые перовскитные материалы, были синтезированы и продемонстрированы как обладающие исключительными каталитическими свойствами благодаря превосходной стабильности даже больших вариаций элементного состава и степеней окисления катионов, чем перовскиты. В этом проекте мы предлагаем скомбинировть эксперимент, теорию и интеллектуальный анализ данных для поиска электрокатализаторов на основе оксидных перовскитов и фаз Руддлсдена-Поппера для OER и окисления мочевины. Теория функционала плотности будет использоваться для расчета объемных и поверхностных свойств нескольких соединений перовскита A1-xA'xByB'1-yO3±δ и Руддлсдена-Поппера A2-xA'xB1-yB'yO4±δ, где A -- редко-земельные, щелочные или щелочно-земельные элементы, а B -- переходные металлы. Эти же соединения будут синтезированы экспериментально, и будет измерена их каталитическая активность в отношении OER и электрокаталитического окисления мочевины. Затем будет использован недавно разработанные методы интеллектуального анализа данных для идентификации перво-принципных дескрипторов на основе рассчитанных свойств материалов (энтальпии образования, плотности электронных состояний, энергий образования O-вакансий и т. д.) и измеренной каталитической активности. Дескрипторы будут использоваться для высокопроизводительного поиска лучших катализаторов среди нескольких тысяч кандидатов. Лучшие предсказанные кандидаты будут затем проверены экспериментально. Затем полученные экспериментальные данные будут использованы для улучшения моделей машинного обучения и поиска еще лучших катализаторов. Tакой систематический подход к проектированию материалов для OER и электрокаталитического окисления мочевины на оксидных перовскитах и фазах Руддлсдена-Поппера будет применен впервые.