ОТЧЁТ О НАУЧНО-ИССЛЕДОВАТЕЛЬСКОЙ РАБОТЕ по теме: "Фундаментальные принципы холодной многофазной неравновесной плазмы и технологии на на основе" а рамках Гранта Российского научного фонда № 21-79-30062 (заключительный)

Разработан прототип экспериментального комплекса по исследованию комбинированных (гибридных) разрядов на основе электронно-пучковой плазмы, создана вакуумная система для установки с выводом пучка в камеру для исследования физико-химических процессов в плазме. Исследован новый тип разряда: спрей-разряда. Получены детальные характеристики распыла (средний диаметр капель, диаметр по Заутеру, распределения компонент вектора скорости по диаметрам). Показано, что спрей-разряд позволяет проводить генерацию стерилизующих газов (озон, соединения азота), а также потенциально других соединений, вид которых определяется составом жидкости распыла, что может иметь ряд технологических применений. Разработан численный алгоритм позволяющий прогнозировать выход вещества на электроде в ходе приэлектродных стадийных реакций в гетерогенных процессах, находить скорости констант приэлектродных процессов в соответствие с заданными экспериментальными данными по выходу, а так же рассчитывать концентрации веществ, участвующих в приэлектродных процессах. Проведено исследование деструкции органических соединений под действием разряда с жидким электролитным катодом на примере водных растворов изопропилового спирта и этиленгликоля. Показано, что при обработке раствора органической примеси разрядом с жидким катодом зависимости её концентрации от времени при всех разрядных промежутках хорошо аппроксимируются экспоненциальными функциями. Показано, что скорость деструкции органического соединения в разряде с жидким катодом растёт с увеличинием разрядного промежутка. Разработан прототип модульного высокоуровневого кода для расчёта кинетики низкотемпературной плазмы методами PiC+MCC (Particles in Cell + Monte-Carlo Collisions) c базовой поддержкой одно-, двух- и трёхмерных задач и настраиваемым набором столкновительных процессов. Реализован успешный расчет сопряженного теплообмена на поверхности раздела “газ – твердое тело”, “жидкость – твердое тело”, выполнен учет зависимости теплофизических подвижной среды от температуры; показана устойчивая работа граничных условий фазового перехода для определения движения межфазной границы; успешно применен механизм деформируемой сетки для смещения узлов методом деформации, а также полное перестроение сетки при ухудшении качества её элементов; достигнута устойчивость расчета при достижении больших температурных градиентов (до 1е7 К/м). Разработана физико-математическая модель развития электрогидродинамической неустойчивости на границе раздела двух жидкостей с разным значением диэлектрической проницаемости помещенных в неоднородное электрическое поле, включающая в себя уравнение движения вязкой жидкости (уравнение Навье-Стокса), уравнение непрерывности и уравнение Пуассона для расчета распределения напряженности электрического поля. На основе разработанной физико-математической модели методом прямого численного моделирования (DNS-Multiphase) в двумерной постановке (2D) выполнены расчеты по развитию гидродинамического течения двух несмешивающихся жидкостей. Разработан проточный плазмохимический реактор капиллярного типа на основе емкостного ВЧ разряда, позволяющий интенсифицировать редокс-процессы и проводить контролируемые химические превращения без преобладания окислительной деструкции органических веществ. Показана возможность проведения реакции электрофильного ароматического замещения в мягких условиях и в отсутствии катализа серной кислотой, а также возможность селективного окисления бензильного атома углерода с образованием альдегидов и карбоновых кислот. Исследована и доказана применимость пучково-плазменных реакторов для осаждения покрытий из неорганических и органических синтетических полимеров на металлических и неметаллических подложках, в том числе имеющих сложную пространственную геометрию. Осаждение полимерных покрытий проводили в ЭПП гелия или воздуха, осаждение покрытий из углерода производилось в атмосфере инертных газов (He, Ar) и азота. Разработан способ обработки жидкости в виде распыляемой струи помощью гибридной электронно-пучковой и ВЧ-плазмы для целей плазмохимической конверсии. Достигнута конверсия водных растворов перекиси водорода и этилового спирта в диолы, альдегиды, сложные и простые эфиры, метанол, а также в продукты присоединения метильных групп и изомеризации углеродного скелета. Для задач плазмохимической конверсии под действием электронного пучка проведены 0D расчеты нестационарной неравновесной функции распределения электронов проведены для газовой смеси при нормальных условиях - давлении 1 атм и температуре 290 К в метано-воздушной смеси. Основной энерговклад деградационного спектра электронов в газе приходится на процессы ионизации молекул (~50%) и возбуждение их внутренних уровней – электронных, колебательных и вращательных (~48%), а роль упругих столкновений и прилипания электронов к молекулам не существенна. С помощью собственных 0D кодов, основанных на двух принципиально разных подходах решения нестационарного кинетического уравнения Больцмана, а именно на стохастическом (Монте-Карло) и детерминистическом (двучленное приближение, полученное в результате разложения по полиномам Лежандра), найдена функция распределения энергии электронов в локальном приближении (пространственно-однородный случай) в скрещенных электрических и магнитных полях в смесях с разным соотношением воды (H2O) и метана (CH4). Проведены расчётно-теореретические исследования распространения электронного пучка в неоднорождном поле плотности фоновых компонент. В результате были получены 2D-axial решения (пространственные распределения концентрации электронов, частот реакций и эФРЭ) при варьировании энергии пучка, важные для организации плазмохимических процессов. Для теоретического обоснования использования плазмохимической технологии синтеза метанола и углеводородов строения С5-С7 из природного и попутного нефтяного газа были собраны базы данных по кинетическим процессам в чистом метане и его смесей с окислителями – кислородом и углекислым газом. Показано, что для умеренных значений мощности имеет место линейная зависимость выхода метанола от энерговклада в разряд. Исследование конверсии метана в смесях с разным содержанием окислителя показало, что выход метанола падает с увеличением мольной доли кислорода или углекислого газа. В исследуемом диапазоне состава смесей метана с кислородом наработка метанола была наибольшей в смеси CH4/O2=95/5. В результате выполнения проекта сформулированы перспективные направления использования разработанных плазменных процессов.