Глубокие эвтектические растворители – эффективные поглотители диоксида углерода: машинное обучение, эксперимент, моделирование

Менее 20 лет назад работой Эбботта с коллегами (Abbott, A.P. et al. J. Am. Chem. Soc., 2004, 126, 9142) была открыта для исследователей новая предметная область “Глубокие эвтектические растворители” (DES - deep eutectic solvents). Затем в многочисленных работах было показано, что этот новый класс потенциально экологически чистых растворителей проявляет уникальные свойства в различных технологических процессах таких как экстракция, сорбция, переработка нефтепродуктов, биотоплива и многое другое. В последние годы особое внимание уделяется применению DES в качестве растворителей для улавливания и связывания CO2. При этом решаются как экологические проблемы, так и задачи разделения газовых смесей. Важным преимуществом DES является то, что их можно легко синтезировать из различных веществ с различным соотношением компонентов. Одним из веществ является донор водородной связи (HBD), а другим – акцептор водородной связи (HBA). Комбинации HBD и HBA обеспечивают различные параметры поглощения CO2 и дают высокую степень свободы при подборе абсорбента. Анализ данных исследований показал, что выбор DES для целей улавливания и связывания CO2 базируется на переборе доступных компонентов смеси. Неэффективность такого подхода может быть устранена с помощью теоретического моделирования состава и предсказания свойств DES. Применение теоретических методов для предсказания свойств глубоких эвтектических растворителей носит эпизодический характер, хотя ранее они были отработаны на близких к DES соединениях – ионных жидкостях. Кроме того, несмотря на наличие данных по поглощению CO2 различными DES, очень мало изучена кинетика и механизм его поглощения, а также влияющие на это факторы. В ходе выполнения проекта будут впервые разработаны прогностические модели с применением методов машинного обучения для различных свойств DES. Для этого будет использована виртуальная библиотека, разработанная на основе возможных комбинаций HBA и HBD, описанных в литературе. Будет проведено моделирование фазового равновесия твердое вещество - жидкость для DES с применением термодинамических подходов основанных на теории регулярных растворов. Эти результаты будут применены для создания моделей машинного обучения с целью прогнозирования параметров межмолекулярных взаимодействий для новых DES и расчета температуры плавления в точке эвтектики. Будет выполнен высокопроизводительный скрининг DES с целью отбора структур с нужными свойствами, определяющими эффективность растворителя в качестве абсорбента CO2. Будет проведен синтез отобранных в результате скрининга DES на основе различных гидрофобных и гидрофильных HBA и HBD, изучены основные физико-химические свойства и проведена оценка их эффективности поглощения CO2 и регенерации сорбента. Абсорбционные свойства исследуемых DES будут изучены с помощью методов ИК и ЯМР спектроскопии. Для выяснения особенностей структуры DES, оценки энергии взаимодействий между компонентами DES как друг с другом, так и с CO2, будут проведены расчеты с использованием теории функционала плотности (DFT) и моделирование методом молекулярной динамики (MD). Планируется исследовать влияние воды на структуру и физико-химические свойства DES. Для достижения заявленной цели проекта будет проведено детальное изучение абсорбции CO2 в DES в зависимости от внешних параметров состояния и состава DES с целью разработки оптимального растворителя.