Новое поколение полифункциональных катализаторов на основе кристаллических и аморфных металлсиликатов для синтеза практических значимых производных ацетона - изофорона и 3.5-ксиленола

Проект направлен на решение фундаментальной проблемы создания полифункциональных каталитических систем с оптимально сбалансированными активными центрами различной природы на основе кристаллических и аморфных металлсиликатов и разработку научных основ экологически безопасных технологий синтеза практически значимых соединений - изофорона (ИФ) и 3,5-ксиленол (3,5-ДМФ). Изофорон – ключевой компонент в индустрии поликарбонатов, полиуретанов, универсальный растворитель. Важнейшим направлением использования 3,5-ксиленола является получение нетоксичных высокотемпературных фосфатных турбинных масел для атомной промышленности. Сырьем для получения ИФ и 3,5-ДМФ служит ацетон. В промышленности ИФ получают альдольной конденсацией ацетона в присутствии КОН в ректификационных колоннах при высоких температурах и давлениях. В процессе образуется много побочных соединений, что усложняет выделение целевого продукта. Основные способы получения 3,5-ксиленола – извлечение из каменноугольной смолы, алкилирование фенола, дегидрирование 3,5-диметил-2-циклогексен-1-она, щелочное плавление м-ксилола. Процессы характеризуются низкими выходами и селективностью по 3,5-ДМФ. Более перспективными путями получения изофорона может быть конденсация ацетона, а 3,5-ксиленола – ароматизация изофорона на гетерогенных катализаторах, среди которых особое значение имеют кристаллические (цеолиты) и аморфные металлсиликаты. В рамках данного проекта планируется проведение широкой программы исследований по разработке эффективных гетерогенно-каталитических способов синтеза изофорона и 3,5-ксиленола с использованием нового поколения полифункциональных катализаторов на основе модифицированных гранулированных цеолитов с иерархической пористой структурой (далее - Yh, Betah и ZSM-5h). и аморфных мезопористых металлсиликатов, сочетающих: а) нетрадиционную пористую структуру - комбинированную (микро-, мезо-, макропоры) в указанных иерархических цеолитах и мезопористую в металлсиликатах; б) активные центры различной природы (кислотные, основные), концентрации и силы. Предполагается, что такое сочетание иерархической/мезопористой структуры и оптимально сбалансированных различных активных центров позволит создать катализаторы, которые: 1) обеспечат селективное получение целевых изофорона и 3,5-ксиленола; 2) будут высокоактивными в указанных реакциях; 3) покажут более стабильную работу, чем известные микропористые аналоги. Новизна исследований заключается в том, что предлагается осуществлять альдольную конденсацию ацетона с получением изофорона и ароматизацию последнего в 3,5-ксиленол в присутствии неописанных ранее каталитических систем на основе модифицированных гранулированных иерархических цеолитов Yh, Betah и ZSM-5h и аморфных мезопористых металлсиликатов с комбинированными кислотными и основными центрами. Создание полифункциональных катализаторов на основе обладающих одновременно кислотными и основными центрами гранулированных иерархических цеолитов Yh, Betah и ZSM-5h и аморфных мезопористых металлсиликатов и их использование в указанных выше синтезах в литературе не описано. Для синтеза цеолитов Yh, Betah и ZSM-5h и мезопористых металлсиликатов авторами проекта разработаны оригинальные методы получения. Приготовленные материалы будут подвергнуты постсинтетическим обработкам, которые позволят создавать и регулировать активные центры различной природы (кислотные, основные). Будут впервые установлены основные закономерности каталитического действия новых гетерогенных каталитических систем в синтезе изофорона конденсацией ацетона и 3,5-ксиленола ароматизацией изофорона; установлена взаимосвязь химического состава, пористой структуры, природы, концентрации и силы активных центров катализаторов с их активностью и селективностью в реакциях получения указанных соединений; предложены методы направленного регулирования каталитических свойств наиболее перспективных каталитических систем.