Механизмы ароматизации легких алкенов на металлсодержащих цеолитах

В ходе выполнения работ по данному проекту было проведено исследование превращения этилена на цеолите ZSM-5, модифицированном катионами Zn2+. Методами 13С MAS ЯМР и ИК-Фурье спектроскопии была обнаружена селективная димеризация этилена в бутен-2 на катализаторе Zn2+/ZSM-5 при 296–473 К. По результатам анализа полученных спектроскопических данных были идентифицированы основные интермедиаты димеризации: π-комплекс этилена на катионах Zn2+ и бут-3-ен-1-илцинк. Установлено, что активными центрами димеризации являются катионы Zn2+, а не бренстедовские кислотные центры цеолита. Методом теории функционала плотности были проведены квантово-химическое расчеты энергетических профилей двух альтернативных реакционных путей для димеризации этилена на цеолите Zn2+/ZSM-5. Результаты теоретического исследования показали, что интермедиат бут-3-ен-1-илцинк образуется через мостиковый димерный фрагмент Zn–(CH2)4–O, а соответствующий реакционный путь является наиболее энергетически выгодным. Полученные результаты представляют потенциальный интерес для разработки промышленных цинксодержащих цеолитных катализаторов селективной конверсии этилена в бутен-2.