Синтез полифункциональных композитных катализаторов

Объекты исследования – синтез углеводородов из Н2 и СО, полифункциональные кобальтовые катализаторы, гибридные Co-катализаторы, модифицированные благородными металлами и их комплексами с N-гетероциклическими карбенами. Цель работы - разработка промышленно приемлемых методов одностадийного синтеза из СО и Н2 экологически чистых высокооктановых бензинов, изопарафиновых и поли-альфа-олефиновых масел. В процессе выполнения работы получены следующие основные результаты: 1. Спроектирована и изготовлена микрокаталитическая установка для тестирования каталитических систем, содержащих в качестве промоторов и активных компонентов комплексы Pd и Ru с N-гетероциклическими карбенами. 2. Разработана и изготовлена пилотная установка с высотой реактора 1500 мм для наработки опытных партий высокооктанового бензина, изопарафиновых и поли-альфа-олефиновых масел. 3. Синтезированы полифункциональные композитные катализаторы с различным соотношением катализатора синтеза ФТ (Со-Al2O3/SiO2), цеолита (НZSM-5, HY, Beta, MOR, SAPO-41) и гидрирующего компонента (Ni, Pt, Pd, Ru). Полученные катализаторы охарактеризованы набором физико-химических методов (XRD, SEM, TEM, BET, H2-TPR, CO-TPD, NH3-TPD) и испытаны в синтезе углеводородов из СО и Н2 при давлении 2,0 МПа, объемной скорости газа 1000 ч-1, температуре 240-250 °С. 4. Исследовано влияние типа цеолита (НZSM-5, HY, Beta, MOR,) в совмещенном синтезе и гидропреобразовании углеводородов из СО и Н2 на полифункциональных каталитических системах, полученных формованием порошков Со-Al2O3/SiO2 катализатора, цеолита и связующего. Установлено, что по совокупности таких показателей, как производительность и селективность по разветвленным углеводородам, стабильность, технологическая доступность, наиболее предпочтительным является катализатор содержащий цеолит НZSM-5. 5. Установлено влияние гидрирующего компонента (Ni, Pt, Pd, Ru) на селективность и производительность синтеза углеводородов из СО и Н2 на полифункциональных катализаторах. В продуктах синтеза, полученных на катализаторах, содержащих Pt и Pd, доля непредельных углеводородов практических одинакова, а содержание разветвлённых углеводородов выше на 30 % на катализаторе, промотированном Pt. Таким образом, в качестве компонента полифункционального катализатора, который позволяет существенно снизить содержание непредельных углеводородов и повысить долю разветвлённых углеводородов целесообразно применять Pt. 6. Впервые показано, что исследованные гибридные материалы M/NHC/ZSM-5 не только катализируют реакции гидрирования олефинов и изомеризации линейных углеводородов в разветвленные, но и приводят к существенному увеличению общего выхода углеводородов С5+, т.е., очевидно, катализируют реакцию синтеза углеводородов С5+ из СО.